孤儿简·爱，由舅舅收养。不幸舅舅病重去世，但他在去世前逼迫其夫人发誓亲自将简扶养成人，并与亲生子女无异。然而，舅妈不喜爱简，甚至虐待她。她的表兄、表姐排斥她。
幼年时的简·爱
简唯一的乐趣与精神避难所就是躲在窗座上阅读了，比如插图版《英国禽鸟史》、《格列佛游记》等。然而，即使躲着，他的表兄仍然要找她麻烦，对她言语侮辱、扔书打她。
这样的处境激起了十岁的简的反抗，她回骂，并发疯似的与表兄厮打，结果被罚关进闹鬼的红屋；她与舅妈讲出自己的憎恨、厌恶与不公······最终，在药剂师先生的交流与助推下，简被送进了一所福利性的、古板、严厉、苛刻的教会学校。
教会学校的女孩子们
在学校，同样喜爱阅读的海伦·彭斯深深吸引了简，她们成为了朋友。尽管有的老师很严苛古板，幸好谭波尔小姐不仅学识渊博，而且和善可亲、公正。
在潮湿的环境、恶劣的饮食、单薄的服饰等多方面的因素下，学校爆发了伤寒时疫，死去了一半孩子（四十多个），包括海伦。学校因此事被曝光后得到极大的改善。
简共在此度过了八年，六年学生和两年教师时光。尔后，简的师友谭波尔小姐的结婚离开促使简向往自由、想要变换环境。
在这样的触动下，简在报纸上登广告，找到了桑菲尔德庄园家庭女教师的职位。期间，她爱上了庄园主人罗切斯特先生，但她非常克制自己的感情，不愿流露。
罗切斯特先生为了激发简的嫉妒，让她表白对他的爱慕，故意传出与美貌名媛英格拉姆小姐订婚的安排，并大开宴会邀请众多贵族参加。宴会期间，还假扮算命老妇给诸位未婚小姐算命。
最终，在简回盖茨海德府奔丧归来后，偶然间和罗切斯特在花园敞开心扉，二人至此公开恋情。一月后，他们结婚当天，在教堂举行仪式时，却有人指证罗切斯特已婚，妻子尚在，不得已而中断了仪式。
根据英国当时的法律，因妻子疯了，罗切斯特先生不能离婚；除非其疯妻死亡，他才能重获自由和再婚。
欺骗被揭穿之后，罗切斯特先生解释了他被骗婚的原因和他与其妻的经历，请求简和他去法国生活。
然而，简尊重法律、坚持原则，拒绝做情妇。天亮之前逃跑出桑菲尔德庄园。流浪三天后，在生命垂危之际被圣约翰一家相救。简和圣约翰一家相处融洽，并在约翰的帮助下做了乡村教师。
后不久，简继承了叔父的遗产两万英镑，并在同时得知圣约翰及其妹妹们是她的表兄姐（大姑的儿女），也知悉了叔父与圣约翰父亲（她姑父）的恩怨。
简渴望亲情，也正视公平，她决定与圣约翰兄妹三人共分遗产，每人五千英镑。至此，简获得了经济独立。
圣约翰是个追求心灵极致基督教徒，他向简求婚以便于她能陪伴他到印度去做传教士。
他们之间没有爱情，圣约翰认为简的性格适合做传教士的妻子，而简只是把圣约翰当作表哥。简想维持表兄妹的关系陪伴他，然而圣约翰坚持认为只有夫妻是最适合一起出行和工作的。
圣约翰强势的个性几乎说服了简牺牲自己嫁给他。但在她困惑的情绪状态下，简经历了心灵感应的闪现:她听到罗切斯特的声音在呼唤她。
她立刻奔回桑菲尔德庄园去找罗切斯特。
其实，在她出走后的一年内，她也一直想念罗切斯特，两月前还给桑菲尔德的女管家写过两封信，可是一直未有回信。
当简再次回到桑菲尔德府时，桑菲尔德已是残垣断壁、荒芜一片了。
打听得知，罗切斯特的妻子放火烧毁了庄园，她自己跳楼而死；罗切斯特为救仆人和他的妻子，最后一个下楼，在大火中失去了一条胳膊和一只眼睛，另一只眼睛丧失光明。
最后，简找到了森林中罗切斯特的别院并与其重逢。他们二人最终结为夫妇，育有一儿。罗契斯特收养的阿黛尔被送进一家条件极好的寄宿学校。
在简的照顾和陪伴下，罗切斯特仅有的一只眼睛恢复了些微视力，在伦敦做完手术后，那只眼睛完全康复。
这个故事是简·爱结婚十年后写下的。
